与林徽因
1921年秋天，他认识了才女林徽因，
徐志摩与她交往甚密，并有谈论婚嫁之意。于是，徐志摩在1922年3
林徽因[10]
月向
张幼仪提出离婚，认为他们不应该继续没有爱情、没有自由的结婚生活了。自由离婚，止绝苦痛，始兆幸福，这是徐志摩的单纯的理想主义，他在追求着一种理想的人生，因此他为林徽因写了诸多像
《月夜听琴》、《青年杂咏》、《清风吹断春朝梦》等表现爱情和人生理想的诗歌，也就构成了他这期诗歌的重要内容。
徐志摩对在英国康桥这段生活分外留恋，他因为与林徽因的恋爱不无感慨，异常兴奋，大量作诗，他这时诗情汹涌暴发的情景，在他的题为《草上的露珠儿》一首长诗中有所反映。这是迄今为止我们见到的他的最早的一首诗。英国康桥的生活固然使他迷醉，后来林徽因经过理智的思索，和父亲一起提前回国了，而且是与志摩不辞而别。徐志摩写给林徽因的那首有名的《
偶然》诗，体现了徐志摩对林徽因感情的最好直白，一见倾心而又理智地各走各的方向，这就是世俗所难理解的一种纯情。
之后，他们一起组织新月社活动，一起演戏，并常有书信来往。1924年
泰戈尔访华期间，徐志摩和林徽因共同担任翻译，之后徐志摩陪同泰戈尔去了日本，林徽因和
梁思成到了
宾夕法尼亚大学，当徐志摩与林徽因再次见面的时候，已是四年之后。这期间，林徽因已嫁给梁思成。1931年11月19日准备参加林徽因演讲会的徐志摩遭遇坠机事故遇难。
多年以后，林徽因也曾对自己的儿女说：“徐志摩当初爱的并不是真正的我，而是他用诗人的浪漫情绪想象出来的林徽因，而事实上我并不是那样的人。”[11]与
陆小曼相识相爱
1922年，徐志摩留学后回到北京，常与朋友王赓相聚。王赓的妻子陆小曼，对徐志摩影响甚大。徐志摩和陆小曼在北京交际场相识相爱。徐志摩在与陆小曼热恋之时，写下了
《爱眉小札》，浓烈炽热
陆小曼[12]
的文字，吐露着爱人的缠绵深情。在刚结婚的前段日子里，虽然徐父徐母对陆小曼依然心有不满，但是两人也过得浪漫、惬意。只是到了后期，由于陆小曼的病，由于徐申如的拒绝接纳，由于鸦片的侵蚀等诸多原因，陆小曼变得越发娇慵、懒惰、贪玩，早没了当初恋爱时的激情，似乎不再是一个有灵性的女人。徐志摩为了使妻子心喜，就一味迁就她。虽然在口头上常常婉转地告诫陆小曼，但效果不大。后来，徐志摩的父亲徐申如出于对陆小曼极度不满，在经济上与他们夫妇一刀两断。徐志摩要从父亲处拿钱是不现实的，因此，他不得不同时在光华大学、东吴大学、大夏大学三所学校讲课，课余还赶写诗文，以赚取稿费。1930年秋，即陆小曼29岁那年，徐志摩索性辞去了上海和南京的职务，应
胡适之邀，任北京大学教授，兼北京女子师范大学教授，以挣家用，仅1931年的上半年，徐志摩就在上海、北京两地来回奔波了8次。当时，人均的年薪为五块大洋，而徐志摩一年即可挣到几百大洋，但是即便如此，仍然满足不了家庭的花销。陆小曼之所以会养成这样大手大脚的毛病，是因为她出身名门，又是家里唯一的孩子，因而养成小姐脾气。